Наблюдение ионизации, вызванной терагерцовым излучением, на одном наноострове

В последнее время нелинейное взаимодействие сильного ТГц излучения с веществом стало реальностью 1 путем разработки различных методов генерации интенсивных терагерцовых (ТГц) полей 2 , 3 , 4 , 5 , 6 , Нелинейные ТГц-исследования важны не только для понимания фундаментального взаимодействия света с веществом, но и для обеспечения возможных применений в нелинейной ТГц-оптике. 7 , Нелинейные условия включают в себя оптический эффект Керра 8 , в котором изменение показателя преломления материала может быть вызвано одним циклом ТГц импульсов и динамическим эффектом Франца – Келдыша 9 при этом зонная структура полупроводника модифицируется сильным электрическим полем или сильным ударным воздействием ионизации 10 , Нелинейность в ТГц-частотах реализуется посредством ускорения заряженных носителей в напряженном ТГц-электрическом поле и возникающих в результате больших кинетических энергий носителей заряда, пропорциональных полуциклу поля. Хотя обычно ожидается, что ТГц свет является неионизирующим источником, поскольку энергии фотонов (~ 4 мэВ при 1 ТГц) на ТГц частотах недостаточно для ионизации атомов или молекул, сильные ТГц источники могут вызывать значительно усиленное нелинейное поглощение и четная ионизация поля 11 , 12 , Например, также была продемонстрирована ионизация атомов Na в высоколежащих ридберговских состояниях интенсивными полупериодическими ТГц электромагнитными импульсами. 13 ,

Здесь мы сообщаем о наблюдении ТГц радиационно-индуцированной ионизации окружающих атомов углерода в уникальной металлической наноструктуре. Структура, состоящая из нанощелевой антенны и наноострова, расположенного в центре, ограничивает ТГц электромагнитные волны в центре, что приводит к огромному локальному усилению поля на порядки величины 14 , Металлический нано-островок внутри нано-щели эффективно сужает размер щели и генерирует локальные поля, достаточно сильные, чтобы вызвать ионизацию атомов углерода 15 , Электроны, испускаемые полем с окружающей металлической поверхности, могут ионизировать окружающие атомы углерода посредством неупругого рассеяния электронов. Кроме того, прямая ионизация поля, как полагают, играет роль в процессе 13 , Накопленные атомы углерода образуют слой углеродного композиционного материала вокруг наноострова. Резонансные частоты передаваемого ТГц поля определяются геометрическими условиями системы 16 , Мы наблюдаем, что мода основного резонанса в ТГц спектре смещается в первую возбужденную моду из-за такого конформационного изменения системы. Наша уникально разработанная наноструктура имеет большое преимущество для разработки усиления ТГц поля и способности инициировать ионизацию окружающих атомов углерода даже при ТГц излучении средней силы 22 кВ / см, что не было показано в более ранних работах.

Металлический наноостров диаметром 160 нм был помещен в щелевую антенну шириной 200 нм и длиной 70 мкм, которая была изготовлена ​​на Si-пластине толщиной 500 мкм, как показано на Рис. 1 (а) , Нано-островок и щелевая антенна определялись сфокусированным ионным пучком (FIB) после осаждения слоя золота толщиной 100 нм и слоя Ti толщиной 10 нм для адгезии поверх подложки Si. Затем был применен этап плазменного травления CF4 для измельчения кремниевой подложки вокруг наноострова внутри щелевой антенны. Слой золота выдержал процесс травления, в результате чего образовался металлический островок на вершине наностержня Si, который был полностью изолирован и электрически отсоединен от щелевой антенны ( Рис.1 (б) ). Передаваемое ТГц поле через образец измерялось с помощью системы спектроскопии во временной области ТГц с нелинейно-оптической средой второго порядка (110) ZnTe как для генерации, так и для обнаружения ТГц поля. Рис. 1 (с) ). Детали экспериментальных условий дополнительно объяснены в разделе методов (см. Ниже).

Изображения на сканирующем электронном микроскопе (SEM) ( a ) металлического наноострова в щелевой антенне, определяемой сфокусированным ионным пучком (FIB), и ( b ) наноструктурной структуры с золотым островком на вершине, образованной реактивным ионным травлением (RIE) процесс. ( c ) Схема ТГц источника и системы обнаружения высокой мощности. Усиленные фемтосекундные лазерные импульсы с частотой повторения 1 кГц были применены для ТГц спектроскопии во временной области.

Фундаментальный вывод нашей работы показан в Рис. 2 (а) где измеренная ТГц передача через щелевую антенну с расстоянием между зазорами 200 нм нанесена для случаев с и без металлического наноострова при ТГц поле различной напряженности 18,3 ~ 22 кВ / см. Амплитуда передаваемой волны, T , нормируется на ту, которая проходит через пустое отверстие: T = E sample / E ref . Частота основного резонанса только через щелевую антенну составляет 0,67 ТГц (чёрная пунктирная) в зависимости от длины щели. При измерениях во встроенных слотах с наноостровами по мере увеличения напряженности падающего ТГц поля резонансный пик в спектре смещается в сторону более высоких частот. Отмечено, что частота прогрессивного смещения резонанса при 1,0 ТГц (зеленый, 18,3 кВ / см) и 1,14 ТГц (оранжевый, 19,0 кВ / см), соответственно, отражает средний процесс роста углеродного слоя. Эти промежуточные резонансные моды были описаны как непрерывные переходные состояния между состояниями полной и полуволны с различной толщиной нанометаллических барьеров. 17 , Микроскопическая интерпретация перехода может быть сделана с учетом переноса заряда между двумя ободами щели. С этой точки зрения осажденный углеродный слой действует как мост, позволяющий перенос заряда: чем больше осаждение, тем легче будет перенос заряда. Чтобы имитировать переход резонанса в зависимости от степени переноса заряда, мы провели моделирование на основе метода конечных разностей во временной области (FDTD). 14 , Мы предположили, что существует металлическая среда с отрицательной диэлектрической проницаемостью, заполненная внутри узкого промежутка между наноостровом и щелевой антенной, и контролировали степень переноса заряда, изменяя диэлектрическую проницаемость моста с несколькими примерными значениями между –3000 и -40000. Полученный спектр пропускания в Рис. 2 (б) показывает, что резонанс постепенно сдвигается из полноразмерного состояния в почти половинное состояние с увеличением величины диэлектрической проницаемости. Тенденция перехода весьма сходна с таковой для измеренных спектров в Рис. 2 (а) , отражая, что более сильная ТГц мощность приводит к более сильному осаждению углеродного слоя. Как мы обсудим позже, наш наноостров позволяет осаждать углерод, значительно увеличивая локальное ТГц поле. Увеличенная амплитуда ТГц поля вокруг наноострова в щелевой антенне рассчитывается с использованием метода FDTD. Полученный спектр на вставке Рис. 2 (б) показывает коэффициент усиления поля около 800 при 0,67 ТГц, который является основным резонансным режимом щелевой антенны. Это выдающееся улучшение поля подразумевает, что наша уникально спроектированная система обладает дополнительным улучшением благодаря близости металлического наноострова к щелевой антенне. Следует подчеркнуть, что усиление поля, о котором сообщалось выше, является очень необычным, учитывая, что вычисленный коэффициент усиления поля для щелевой антенны шириной 20 нм составляет примерно 300 при том же расчете. Для дальнейших применений можно принять во внимание встраивание островка в определенной точке внутри антенны, с точки зрения свободного управления точкой усиления, в то время как точка усиления зафиксирована в центре в простой антенной структуре с прорезями. После воздействия внешней волны ТГц на снимке SEM мы заметили, что нано-щелевая антенна покрыта слоем углеродного композитного материала, особенно в центре, перекрывая зазор между островом и щелевой антенной ( Рис. 2 (с) ). Напротив, край нано-слотовой антенны остался нетронутым углеродным загрязнением ( Рис. 2 (г) ), демонстрируя, что усиленное поле было сильно сфокусировано в центре щелевой антенны. Можно объяснить, что резонансный спектр пропущенных ТГц-волн был смещен в первую возбужденную моду 1,37 ТГц (удвоенная частота) благодаря недавно сформированному углеродному слою, делающему щелевую антенну вдвое меньше своей первоначальной длины. 18 ,

( а ) ТГц-зависимый от мощности передаваемый спектр для щелевой антенны шириной 200 нм с (красная сплошная линия) и без (черная пунктирная линия) металлическим островком диаметром 160 нм в центре. ТГц напряженность поля варьируется от 18,3 до 22,0 кВ / см. ( b ) Амплитуды передаваемого поля были рассчитаны только в слоте (черный), промежуток между островками, заполненный диэлектрической проницаемостью -3000 (зеленый), -10 000 (оранжевый) и -40 000 (красный), с использованием конечного метод разностной временной области (FDTD). На вставке представлен рассчитанный коэффициент усиления для расстояния между островками и щелями 20 нм с использованием того же метода. Изображения SEM показывают, что углеродный загрязнитель образуется вокруг наноострова после ТГц-облучения: вновь сформированный слой перекрывает нано-щель через щелевую антенну ( c ), и оба края нано-щелевой антенны остаются чистыми ( d ), показывая, что усиленное поле особенно сосредоточено вокруг положения нано-острова.

Конструкция нашего устройства была разработана таким образом, чтобы усиленное ТГц поле в конкретном месте легко превышало обычную амплитуду поля, обеспечиваемую обычными ТГц волнами (порядка нескольких МВ / см). Сильно усиленное и ограниченное электрическое поле вызывает накопление зарядов и создает лямбда-зону вокруг металлической щели 19 , как схематично нарисовано в Рис. 3 (а) , Это приводит к увеличению амплитуды ТГц электрического поля в 800 раз (в 640 000 раз больше по интенсивности) в центре щелевой антенны. Исходя из относительной передачи, максимальная амплитуда усиленного поля оценивается в 17 МВ / см. Этот ТГц источник с высоким полем обеспечивает нерезонансный ТГц контроль над веществом. То есть, сильное ТГц поле может ускорять электроны в атомах углерода и на поверхности металла в течение половины цикла поля, возбуждая электроны благодаря относительно длительной устойчивости ТГц поля. Ранее проводились исследования, в которых связанные электроны могут возбуждаться в различных материалах под действием сильных ТГц-волн. 1 , 7 , 20 , 21 , Учитывая работу, проделанную ТГц-полем на электроне за полупериод излучения, пондеромоторная энергия 22 можно оценить как,

( а ) Накопление заряда, вызванное падающей ТГц волной, в соответствии с моделью локального конденсатора. 24 , ( б ) вновь сформированный углеродный слой, электрически соединяющий щель между щелевой антенной и наноостровом. Вставка изображения описывает вид сверху каждого образца. Распределения ТГц электрического поля вокруг наноострова ( c ) и на краю щелевой антенны ( d ) аналогичны виду сверху на осажденный углеродом остров ( e ) и на край щелевой антенны без углерода ( f ). Микроскопическое изображение Оже представляет распределение углеродных элементов вокруг острова, как показано на ( g ). ( h ) Углеродные элементы подтверждены Оже-спектроскопией, выполненной вокруг наноострова.

где e - заряд электрона, E THz - пиковая амплитуда ТГц поля, m - масса электрона и ω 0 - частота ТГц поля. В отличие от резонансной световой связи с электронными и ионными состояниями, которые вызывают фазово-когерентное накопление падающей энергии, управление через нерезонансное поле может осуществляться, как только накопленная энергия посредством ускорения электронов достигает определенной пороговой энергии для соответствующего процесса. Электроны под контролем волны 0,7 ТГц (основная резонансная частота нашей системы) с пиковым полем 17 МВ / см достигают максимальной кинетической энергии 3500 эВ, что значительно превышает типичный диапазон работы выхода для золота (5,1). ~ 5.47 эВ) и энергии ионизации атомов углерода (11 эВ). Процесс сухого травления плазмой CF4, который расширяет наноостров в структуру столба, играет решающую роль в снижении работы выхода поверхности золота и увеличении скорости эмиссии, как сообщалось в другом месте. 23 , Следовательно, электроны с поверхности золота имеют достаточно энергии для ионизации окружающих атомов углерода в вакуумной камере, и даже атомы углерода могут быть непосредственно ионизированы ТГц электрическим полем. 13 , Эти ионизированные углеродные элементы осаждаются на поверхности вдоль распределения поля. Этот недавно сформированный углеродный слой предотвращает накопление зарядов вокруг металлической нано-щели (схематично изображено на рисунке Рис. 3 (б) ), так как теперь покрытый углеродный слой электрически соединяет остров с пазом 24 , 25 , Загрязнение углеродом под сильными электрическими полями было введено ранее в коронном разряде 26 , в полевой эмиссии электронов наностержнями Si 27 и для изготовления нано-наконечников 28 , Однако, насколько нам известно, это первое наблюдение ионизации атомов, вызванной падающей ТГц-волной, с использованием наноструктур плазмоники.

Чтобы подтвердить результаты эксперимента, мы вычислили распределение ТГц поля вокруг наноострова в щелевой антенне, используя метод FDTD. Отметим, что распределение амплитуды электрического поля внутри нано-щели длиной l , перфорированной в высокопроводящей металлической пленке, можно описать возбуждением системы в основной моде E x = A sin ( πy / l ) где A - константа пропорциональности. При возбуждении основной моды щелевая антенна поддерживает максимальную амплитуду электрического поля в своем центре ( y = 1/2) и подавляет поле на обоих краях ( y = 0, l ). Распределение электрического поля в резонансе при 0,7 ТГц хорошо моделируется из расчета на основе реальных параметров. Увеличенный вид распределения поля в центре и на краю показан в Рис. 3 (с, г) , Интересно, что вид сверху нано-слотовой антенны после экспозиции показан на Рис. 3 (е, е) имеет ту же особенность, что и рассчитанное распределение электрического поля, отражая то, что на осаждение углеродного слоя критически влияет усиленное ТГц поле. Из анализа состава на поверхности с помощью Оже-электронной микроскопии, как показано на Рис. 3 (г, ч) (см. методы), подтверждается, что вновь образованный слой вокруг наноострова в основном состоит из углерода.

Критическое испытание для усиленного ТГц поля и индуцированной ионизации в разработанном устройстве выполняется путем контроля геометрических параметров в наноструктурах. Были подготовлены два разных образца: один имеет расстояние между островками и щелями 35 нм (остров диаметром 130 нм, встроенный в щелевую антенну шириной 200 нм) ( Рис. 4 (а) ) а другой имеет промежуток между островками и слотами 80 нм (островок диаметром 270 нм, встроенный в щелевую антенну шириной 430 нм) ( Рис. 4 (б) ). Передачи были измерены при различных значениях силы тока в диапазоне от 18,3 до 22,0 кВ / см. По мере увеличения силы ТГц, резонансный пик сдвигается к более высоким частотам, как в образце с зазором 20 нм (см. Рис. 2 (с) ). Резонансный сдвиг, однако, насыщен при 1,16 ТГц в приложенной максимальной силе ТГц. На снимке SEM видно, что углеродное загрязнение меньше, чем у образца с зазором 20 нм. В противоположность этому, измеренная амплитуда поля в резонансном спектре немного увеличивается, но частота основного резонанса при 0,75 ТГц не изменяется существенно для образца с зазором 80 нм ( Рис. 4 (б) ). Коэффициент усиления поля, по оценкам, намного меньше, чем коэффициент для структуры с промежутком между островками 20 нм. Никаких заметных физических изменений после воздействия ТГц на снимках SEM также не наблюдалось (см. Рис. 4 (с, г) ). Зависимость резонансного сдвига от электрического поля на разных расстояниях в щелях суммируется в Рис. 4 (е) , Это говорит нам о том, что коэффициент усиления для порога ионизации определяется как шириной промежутка между островками, так и напряженностью поля падающей ТГц.

Рисунок 4: ТГц спектры и геометрия образца при сильном ТГц поле облучения на нескольких антенных структурах остров-слот.

Спектры передачи через две щелевые антенны: одна с расстоянием между островками и интервалами 35 нм ( а ), а другая с расстоянием между островками и интервалами 80 нм ( б ), измеренная при напряженности поля ТГц 18,3 ~ 22,0 кВ / см СЭМ-изображения щелевой антенны с наноостровом (расстояние между островками и промежутками 80 нм) до ( с ) и после ( d ) ТГц излучения показывают, что структура с расстоянием между щелями 80 нм не подвержена воздействию ТГц полевого излучения , ( e ) ТГц резонансные частоты ( f res ) для трех различных значений ширины промежутка между островками показаны в виде значений ТГц поля ( E ТГц ).

В заключение мы изготовили нано-щелевую антенну, в которой размещение металлического наноострова в щелевой антенне значительно увеличило амплитуду ТГц электрического поля в очень узком месте. ТГц-спектроскопическая система во временной области, работающая в вакуумной камере, была применена для источника и обнаружения ТГц-волны. Было замечено, что после ТГц излучения на образце слой углеродного композиционного материала осаждается вдоль усиленного электрического поля, и такое структурное изменение антенны с нано-щелью отражается в спектре пропускания. Ионизация окружающих атомов углерода осуществлялась с помощью металлической наноструктуры под действием излучения ТГц излучения средней силы. Были также исследованы антенны с нано-слотами с различными расстояниями между островками и ТГц-резонансные частоты, зависящие от мощности. Наши наблюдения ионизации углерода в ТГц поле в специально разработанной наноструктуре показывают возможность для новых средств управления веществом и светом в атомном масштабе. Эти усилия, использующие наноструктуры и наноматериалы в области нелинейного ТГц излучения, в конечном итоге приведут к дальнейшему прогрессу в области ТГц технологий и разнообразных приложений в ближайшем будущем.

Похожие